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纳米金刚石中NV色心的制备与量子调控研究

日期:2015-03-17 11:49 作者:上海论文网 编辑:lgg 点击次数:741
销售价格:0 论文编号:el201503171149256378 论文字数:3671 所属栏目:博士论文
论文地区: 论文语种:其他 论文用途:其他

本文是博士论文,本文以金刚石(特别是纳米金刚石)中的NV色心为研究对象,首先对NV色心的制备、光学、自旋等特性进行研宄、表征与调控。进一步的期望在基于金刚石NV色心的量子调控。

第1章绪论


1.1金刚石及色心
金刚石是一种应用广泛的非常奇异的材料:首先由于具备优异的光学特性,金刚石是最著名的珠宝;卓越的硬度和热导率使得它被广泛用做打磨和抛光工具以及导热片;另外金刚石作为宽带隙的半导体,未来可能会在半导体领域发挥重要作用。常见的金刚石分为天然金刚石和合成金刚石,其中合成的金刚石以纳米金刚石、薄膜金刚石、块材金刚石等形式存在。一般来说,纯净的金刚石是透明的,然而由于金刚石形成过程中不同点缺陷的存在,导致金刚石表现出灰色、黄色、黄绿色、粉色、褐色等不同的颜色,其中可导致可见光谱区光吸收的点缺陷被称为色心[49]。人们对金刚石色心已经进行了几十年的研究,目前已经发现金刚石内存在着500余种不同类型的发光中心,这其中以氮-空位_色心在物理研究领域最为广泛和最为著名[9]。NV色心是金刚石晶格内的C原子被N原子替代(Nitrogen)后形成N替位再连接一个C空位(Vacancy)组成的,因此一般来说含N量较高的金刚石可以形成比较高浓度的NV色心,这种类型的金刚石一般表现为黄色。根据金刚石体内的氮含量不同可以对其进行分类如图1.1所示:含氮量较高的金刚石(>5/;pm)称为I型金刚石,根据金刚石晶格内的N的聚合情况的不同又分为la型金刚石和lb型金刚石,其中la型金刚石中的N是以聚合的形式存在的,而lb型金刚石中的N是以分离的替位形式存在的。氮含量较低的金刚石(<5ppm)被归为II型金刚石,其中主要杂质为氮杂质的称为Ila型金刚石,如大多数高纯的电学级CVD金刚石,当今世界各实验室NV色心研究中所用的CVD块材金刚石多为此类金刚石。而硼元素作为主要杂质的含N量较少的金刚石称为lib型金刚石。图1.2(a)为天然金刚石的图像,其由于所含主要色心的不同表现为不同的颜色。1.2(b)为Ila型CVD金刚石,是由CVD方法制备的,由于本身比较纯净含氮量较少,因此表现为透明,此类金刚石即是在NV色心研究中用作氮粒子注入制备NV色心最常用的样品。图1.2((0为lb型HPHT金刚石,是由高压高温方法制备的,由于含氮量较高,因此表现为黄色,此类金刚石氮含量一般为百ppm量级。图1.2(d)为经过表面纯化处理后的粒径为0 - 50nm的商用纳米金刚石粉末,其氮含量与lb型金刚石的氮含量在一个量级,因此其颜色也为黄色,右图为将纳米金刚石分散在去离子水中的到的悬浮液图像。
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1.2量子计算
众所周知,二十世纪计算机技术的发展推动了人类的巨大进步,然而一方面随着计算机芯片集成度的提高,元件做的越来越小,集成电路必定会逼近半导体工艺的极限,摩尔定律必将会被打破;另一方面,各种材料的机理与性质、宇宙学、密码学等研究领域迫切需要运算速度更快、更强大的计算机以缩短运算时间,以提高人类对相关未知领域的认知。因此可以实现并行运算的基于量子力学基本原理的量子计算机近年来成为研究热点,许多国家在此领域投入了巨大的人力物力。量子计算机最早是于上世纪80年代由Benoiff和Feynman提出的[57,58]。与经典计算机相比,量子计算机是一个全新的概念,它基于量子力学规律如量子叠加原理和纠缠原理进行数据操作量子计算机的信息处理基本单元通常是个两能级的系统,称为量子比特。与经典计算机的比特可以取0或1其中之一的状态不同,单个量子比特既可以取丨或0态又可以取这两个量子态的任意叠加态。同理一对量子比特可以处于四个态的不同叠加态,三个量子比特可以处于8个态的任意叠加态。一般来说,对于由n个量子比特构成的量子计算机,可以处于2"个不同态的任意叠加态。这样一来,对n个量子比特的单次操作,等效于同时对2"个基矢量同时做了变换。
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第2章金刚石NV色心的基本性质与量子调控


2.1 NV色心简介
氮-空位(NV)色心是金刚石中一种点缺陷,由一个替位氮原子和一个邻位空位组成[68,69],如图2.1(a)所示[4]。由于金刚石晶格的面心立方嵌套结构和NV色心的对称性,NV色心在金刚石中有四种可能的取向,如图2.10))所示[5]。NV色心的对称轴为氮和空位的连接轴,该对称轴与其它C-N键夹角a为109.47°。NV色心的结构和对称性决定了其能级结构,继而影响了其自旋和光学特性。NV色心有中性(NV。)和负电性(JVK—)两种不同的电荷状态[7],中性的NV色心(JVKG)含有5个电子,其自旋5 = 1/2。若色心俘获晶格中的电子,贝IJ形成其具有6个电子,基态自旋5 = 1。我们实验中重点研究的的NV色心通常情况下是iVy-,因此在不做特殊说明的情况下,下面所指的NV色心均为NV-。值得说明的是,目前己经可以通过外加电场,激光,金刚石表面处理等手段实现NV色心两种电荷状态的可控转化。

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2.2单光子源与单个NV色心的探测
随着量子信息领域研究的进展,单光子源受到研究人员越来越多的重视。单光子源可以用于量子密朗分发以实现保密的量子通信,另外其在量子计算、量子网络、量子存储等其它量子信息领域也有重要应用。目前在有机突光分子、量子点、以及碳纳米管等材料中实现了单光子源目前性质比较优异应用广泛的单光子源是基于自组装的量子点材料,如GaN、InAs等,他们的发光谱可以在紫外和红外区域,另外可以实现可控电激发。然而,这些基于量子点材料的单光子源多数必须在低温下实现。如何找到室温下稳定可控的单光子源成为人们的目标。近年来基于金刚石色心的单光子源引发了研究人员的兴趣,金刚石中有500多种色心,目前发现丑3色心、NV色心、SiV色心、Xe色心、NE8色心、Cr色心等在室温下表现出了单光子源特性如图2.9所示,他们都具备较强的发光强度和稳定性,发光波长覆盖紫外到红外的范围。下面我们就以NV色心为例介绍金刚石中的单光子源。
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第3章NV色心研究进展.......... 41
3.1基于NV色心的高灵敏度探测.......... 41
3.2基于NV色心的量子信息处理.......... 51
3.3实现量子信息处理的其它固态量子体系.......... 52
3.3.1应用于量子信息领域中的固体及其点缺陷具备的特性.......... 52
3.3.2近期报道的应用于量子信息领域的其它晶体中的量子体系.......... 53
3.4总结.......... 55
第4章纳米金刚石中NV色心的退火制备.......... 57
4.1简介 .......... 57
4.2实验与结果部分.......... 59
4.3结论.......... 65
第5章表面自旋对NV色心自旋弛豫作用的统计关联研究 ..........67
5.1简介 ..........67
5.2实验部分.......... 68
5.3理论分析.......... 71
5.4数值模拟结果与实验数据的对照与讨论.......... 73
5.5关于近期报道的金刚石表面自旋的讨论.......... 76
5.6结论 ..........79


第5章表面自旋对NV色心自旋她豫作用的统计关联研究


由于纳米金刚石表面存在各种缺陷,表面缺陷(如表面悬键)内的电子自旋会与金刚石内NV色心相互作用,其相互作用强度可以反映到NV色心的弛豫时间上。本章我们研究了表面自旋对其内NV色心自旋的纵向他豫时间CTi)和横向弛豫时间(了2)的影响。首先实验上测量了 72个单色心的7\和了2值并得到了其分布。为了说明实验测得的Ti和了2结果,引入了一种球形的模型,通过数值计算的结果与实验结果分析估算出了表面自旋的浓度。对于文中研究的纳米金刚石中的NV色心,表面自旋强烈影响其纵向弛豫时间7\。然而对于NV色心的横向弛豫时间了2,来自纳米金刚石内部NV色心附近的自旋起主要作用。这些结果表明,Ti更适合作为表面自旋和外自旋探测旳表征参量。最后结合最近报道的相关文献对表面自旋的机制做了总结,并对未来的工作做了展望。希望通过此工作能够对纳米金刚石中NV色心的自旋弛豫有更深入的理解并为未来的基于NV色心的高灵敏度外自旋探测提供帮助。
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结论


本文以金刚石特别是纳米金刚石中的固态量子比特NV色心作为研究对象做了相关研究工作:首先搭建了用于实现单个NV色心表征与操控的扫描共聚焦系统,完善后的扫描共聚焦系统搭配有光谱仪、HBT干涉仪、微波与射频辖射、可调节磁场等仪器与系统以实现单个NV色心的光谱、单光子与光物理、能级与相干性等光学与自旋特性的表征与测量。更进一步的实现了 NV色心与自旋噪声解稱和自旋噪声的调控等相关研究。主要做了以下两方面系统与创新性的工作:
1.在样品制备方面,提出了一种利用纳米金刚石内本身存在的N替位与C空位基于退火过程实现NV色心制备的方案。与传统的制备方法相比较,该方案具备高效、省时省力、绿色等优势,制备出的色心多为单色心且通过光探测磁共振与相干表征证明其适用于在磁场探测等领域的应用。该制备色心的方案有望为其它类型金刚石样品色心的制备提供参考。

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